Foi para Manchester, para trabalhar com E. Rutherford. Este, recém-chegado do Canadá, não escondeu sua admiração pelo jovem assistente, definindo-o como "o homem mais inteligente que já tenha conhecido", sem saber que mais tarde Bohr seria o continuador de sua obra no estudo da interpretação da estrutura do átomo. Rutherford acabara de propor uma nova teoria "nuclear", baseando-se em experiências sobre o espalhamento de partículas alfa.
Para Bohr, o encontro com Rutherford foi decisivo: daí por diante resolveu dedicar-se ao estudo da estrutura do átomo. De fato, Rutherford descobrira que o átomo possui, no centro, um núcleo no qual se concentra praticamente toda sua massa. Os elétrons, descobertos por J. J. Thomson poucos anos antes, localizavam-se ao redor do núcleo. Não se sabia exatamente, porém, como esses elétrons se dispunham e quais suas relações com o núcleo.
Voltando à Dinamarca em 1913, Bohr procurou estender ao modelo atômico proposto por Rutherford os conceitos quânticos sugeridos por Plank, em 1900.
Bohr acreditava que, utilizando a teoria quântica de Planck, seria possível criar um novo modelo para descrever o átomo, capaz de explicar a maneira como os elétrons absorvem e emitem energia radiante. Esses fenômenos eram particularmente visíveis na análise dos espectros luminosos produzidos pelos diferentes elementos. Ao contrário daquele produzido pela luz solar, esses espectros apresentam linhas de luz com localizações específicas, separadas por áreas escuras. Nenhuma teoria conseguira até então explicar o porquê dessa distribuição.
Estudando o átomo de hidrogênio, que é o mais simples de todos, Bohr conseguiu, em 1913, formular seu novo modelo. Concluiu que o elétron desse átomo não emitia radiações enquanto permanecesse numa mesma órbita, mas somente ao se deslocar de um nível mais energético (órbita mais distante do núcleo) a outro de menor energia (órbita menos distante).
A teoria quântica lhe permitiu formular essa concepção de modo mais preciso: as órbitas não se localizariam a quaisquer distâncias do núcleo; ao contrário, apenas algumas órbitas seriam possíveis, cada uma delas correspondendo a um nível bem definido de energia do elétron. A transição de uma órbita a outra não seria gradativa, mas se faria por saltos: ao absorver energia, o elétron saltaria para uma órbita mais externa; ao emiti-la, passaria para outra mais interna. Cada uma dessas emissões, de fato, aparece no espectro como uma linha luminosa bem localizada.
A teoria de Bohr, embora tenha sido sucessivamente enriquecida e em parte modificada, representou um passo decisivo no conhecimento do átomo, podendo ser comparada à introdução do sistema de Copérnico em contraposição ao de Ptolomeu.
Embora em ambos os casos se tratasse de uma primeira aproximação, foi o aperfeiçoamento dessas hipóteses que possibilitou mais tarde a elaboração de teorias mais precisas.
Assim, graças a Copérnico foi possível compreender o mecanismo do universo em geral e do sistema solar em particular; quanto a Bohr, sua teoria permitiu a elaboração da mecânica quântica partindo de sólida base experimental.
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